Kroos karierę reprezentacyjną zakończył po Euro 2020, które odbywało się w 2021 roku. Jego ostatnim spotkaniem w narodowych barwach był przegrany przez Die Mannschaft mecz 1/8 finału tamtego turnieju z Anglikami na Wembley. Łącznie rozegrał on aż 106 meczów dla niemieckiej kadry.
Zaczynał jeszcze przed mistrzostwami świata w 2010 roku. Od tamtego mundialu do wspomnianego Euro zagrał na wszystkich wielkich turniejach, wygrywając w 2014 roku mistrzostwa globu jako jeden z najważniejszych zawodników swojej reprezentacji. We wspomnianych 106 występach zdobył 17 bramek.
Po zakończeniu kariery reprezentacyjnej Kroos mówił, że zamierza skupić się na grze dla Realu Madryt. 33-latek zdążył już jednak kilka razy zaznaczyć, że myśli o całkowitym zakończeniu sportowej kariery. Niedawno jednak o jego powrót był pytany selekcjoner Niemców Julian Nagelsmann, a teraz z obozu zawodnika dochodzą informacje, że poważnie rozważa on ponowne założenie reprezentacyjnej koszulki.