Toppmoller samodzielną karierę trenerską zaczynał w Luksemburgu, gdzie przez trzy sezony prowadził F91 Dudelange. Zapadł on w pamięci polskich kibiców, kiedy w 2018 roku jego zespół wyeliminował z europejskich pucharów Legię Warszawa.
Zdobył z tym klubem trzy razy mistrzostwo kraju i grał z nim w fazie grupowej Ligi Europy, gdzie trafił trudny zestaw rywali, bo byli to A.C. Milan, Real Betis i Olympiakos. Udało się zdobyć jeden punkt z hiszpańskim zespołem.
Dino miał później jeszcze epizod w Royal Excelsior Virton w Belgii, a następnie pracował jako asystent Juliana Nagelsmanna w Bundeslidze. Najpierw w RB Lipsk, a później w Bayernie Monachium. W 2023 roku zdecydował się samodzielnie objąć Eintracht Frankfurt i pracował tam aż do stycznie 2026 roku. Z tym niemieckim klubem dotarł do ćwierćfinału Ligi Europy i wprowadził go do Ligi Mistrzów, zajmując 3. miejsce w Bundeslidze w sezonie 2024/25.
Rozstał się z Eintrachtem na początku 2026 roku i przez kilka miesięcy pozostawał bez pracy. Od lipca zaczął być trenerem RC Lens, którego piłkarzami są kontuzjowany Maik Nawrocki oraz Michał Skóraś. Toppmoller start miał wyśmienity, bo pokonał Paris Saint-Germain w Superpucharze Francji i przywitał się z nowym klubem tytułem. Wygrał też na inaugurację fazy ligowej Champions League 3:2 ze Slavią Praga, odwracając wynik w doliczonym czasie gry.
Gorzej szło na krajowym podwórku, bo Lens po 4 kolejkach ma na koncie 4 punkty. To jednak nie wyniki spowodowały, że Toppmoller musiał opuścić klub.
Jak podaje Florian Plettenberg, w poniedziałek wieczorem klub poinformował trenera, że ma zamiar zwolnić jego bliskiego pracownika – Nelsona Morgado. To oburzyło Dino, który i tak zredukował swój sztab, przywożąc do Francji tylko dwóch "swoich" ludzi. Nie chciał się zgodzić z postanowieniem zarządu.
W rezultacie klub RC Lens zdecydował się, żeby zakończyć współpracę z niemieckim trenerem zaledwie po sześciu rozegranych meczach i po tym, jak cieszył się szacunkiem w zespole oraz zdobył dla klubu pierwszy w historii Superpuchar Francji. Na razie klub nie potwiedził jeszcze oficjalnie tych informacji.