Przed trwającym sezonem prawy obrońca został kupiony przez Olympiacos z Atletico Madryt. W Grecji nie mógł jednak wywalczyć sobie miejsca w pierwszym składzie, a do tego regularnie nękały go kontuzje. W styczniu zdecydował on na zerwanie umowy i stał się wolnym agentem. Teraz poinformował o zakończeniu kariery.
Chorwat występował wcześniej we wspomnianym Atletico, Interze Mediolan, Sassuolo czy Genoi, ale kibice najbardziej mogą go kojarzyć z występów w reprezentacji Chorwacji.
Vrsaljko jest wicemistrzem świata z 2018 roku. Na tamtym turnieju zagrał w aż sześciu spotkaniach, będąc podstawowym zawodnikiem reprezentacji, która doszła aż do finału. Opuścił tylko ostatni mecz fazy grupowej przeciwko Islandii. Występował także na mundialu w 2014 roku, a do tego pojawiał się na boisku w trakcie dwóch turniejów mistrzostw Europy - w 2016 i 2020 roku.