Zagallo grał głównie na pozycji lewego skrzydłowego. Grał w drużynie, która w 1958 pierwszy raz dała Brazylii mistrzostwo świata. Utrzymał swoje miejsce w składzie drużyny, która jako ostatnia cztery lata później obroniła tytuł mistrzowski.
W 1970 roku był za to trenerem zespołu, który jest uważany za najlepszą reprezentację w historii futbolu. Wśród jego podopiecznych znajdowali się Pele, Jairzinho, Rivellino, Tostao czy Carlos Alberto. Wówczas Canarinhos po raz trzeci sięgnęli po Puchar Świata, a Pele stał się jedynym piłkarzem w historii z trzemi wygranymi mundialami.
Uczyniło to także Zagallo pierwszym w historii, który zdobył mistrzostwo świata jako zawodnik i trener.
W 1994 roku był za to asystentem Carlosa Alberto Parreiry, gdy Brazylia zdobywała swoje czwarte trofeum najlepszej drużyny globu.
Brazylijscy fani kochali go za jego specyficzną osobowość i bezkompromisowy nacjonalizm. Lubił powtarzać, że urodził się ze zwycięstwem u boku i rzadko kiedy odmawiał wyzwania tym, którzy twierdzili, że jego drużyny są zbyt defensywne.
Jeden z jego najsłynniejszych momentów miał miejsce po zwycięstwie Brazylii w Copa America w Boliwii w 1997 roku. Styl gry jego drużyny nie mógł podobać się w żadnym meczu, ale kiedy zabrzmiał ostatni gwizdek, Zagallo z emocjami wypisanymi na twarzy wrzasnął do kamer telewizyjnych: „Będziesz musiał mnie znosić"!